《Acta Materialia》:热电优值高达22!一种构建轻元素主导资料的新战略
作者: 乐鱼体育首页登录 发布时间:2023-12-15 19:05:23

  热电(TE)资料可实现从废热到电力的环保动力转化。TE 资料的转化功率以长处系数 (ZT) 为特征。作为进步 TE 功能的首要战略,功率因数(PF = S2σ)和热导率都需求细心优化。为了改进PF,人们应用了很多的能带工程办法,包含能带收敛、弱电子-声子耦合、小能带有用质量等。在声子传输方面,因为声子频率规模比较小,声子群速度较低,因而一般会用由重元素组成的化合物,如 Bi2Te3、Sb2Te3、SnTe 和 GeTe。一起,因为存在孤对电子和共振键,这些 TE 资料一般表现出很强的非谐波性,然后进一步阻止了热传输。热电资料一般含有重金属元素,以保证低晶格热导率。但是,Pb、Bi 和 Sb 等重金属元素不只价格昂贵,还存在潜在的污染危险。

  图 3. (a) 300 K时 Li4OTe 电子线宽虚部的热图(左)以及与 DOS(右)比较的与形式相关的线宽(蓝点)。(b) p型Li4OTe 在 300-900 K 时的上限功率因数PF,以及优化的塞贝克系数S和电导率σ。

  图 4. Li4OTe的声子光谱(a)和声子态密度(b)。(c) Li4OTe 的声子群速度与 DOS 的比较。(d) 声子散射率与频率的联系(由声子-声子的内涵相互效果引起),以及 300 K 时 Li4OTe 的累积晶格热导率。

  图 5. (a) 在载流子浓度为 3 × 1020 cm-3 时,p型Li4OTe 在没有(蓝色)和有(赤色)el-ph 效果下的声子寿数的频率依赖性。a)的插图是el-ph相互效果(灰点)和内涵ph-ph相互效果(蓝点)导致的p型Li4OTe声子散射率。(b)载流子浓度为 3 × 1020 cm-3时 Li4OTe 的热导率与温度的联系。(c)在载流子浓度为 3 × 1020 cm-3 时,核算得出的p型 Li4OTe 的质量系数ZT 。

  总归,本研讨经过第一性原理核算,体系地探究了一种新的准全氟化合物晶体Li4OTe 的电子结构和热学性质。Li4OTe具有适当低的晶格热导率(300 K 时小于 1 W m-1K-1),这在其他以轻元素为主的资猜中非常稀有。O原子的引进经过软化光学声子导致了低kl,然后明显地增强了声子散射。本研讨进一步证明了在重掺杂 Li4OTe中el-ph 相互效果的影响,在 300-900 K 时,el-ph 相互效果将kl降低了 12.9%-29.4% 。虽然 Li4OTe 原子间存在比较大的质量不匹配,但在 300-900 K 时,p型 Li4OTe 中的kl值为 0.37-0.89 W m-1 K-1,与传统 TE 资料适当。结合Li4OTe的高塞贝克系数和2.05 mW m-1 K-2的优异PF值,p型Li4OTe有可能是在900 K时到达2.24的高ZT值。本研讨不只确认了 Li4OTe 是一种远景宽广的高温 TE 资料,还为探究以轻元素为主的准反萤石化合物中的环境友好型低成本 TE 拓荒了一条新途径。(文:SSC)